无机超薄二维材料光电还原二氧化碳的同步辐射研究

在该项目的实施中，项目负责人以过渡金属氧化物/硫属化合物的超薄二维片为研究对象，聚焦其在光/电还原CO2领域的应用，发展了过渡金属氧化物/硫属化合物超薄二维片的可控合成与宏量制备方法，利用同步辐射X射线吸收谱和正电子淹没谱揭示了其局域原子结构和缺陷结构，通过缺陷工程、合金化、异质结等策略实现对其电子结构的有效调控，结合理论模拟和原位红外光谱表征技术深入研究了基于原子级厚二维催化体系的光/电还原CO2性能，对高效光/电催化剂的合成-结构-性能三者之间的关系形成一些本质的理论认识，为新型高性能光/电还原CO2催化剂的设计和应用提供参考。以上工作超额完成项目任务书的研究内容，共在Nat. Energy、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等国际刊物上发表13篇学术论文。

光电催化还原CO2成有机燃料小分子是解决能源短缺和全球变暖的有效途径之一。本项目拟以过渡金属氧化物的超薄二维结构为研究对象，聚焦其在光电催化还原CO2领域的应用。以超薄二维结构的宏量制备、同步辐射技术表征和光电催化性能的研究为关键科学问题，利用同步辐射XANES谱、正电子湮没谱和理论计算来研究其缺陷结构和电子结构，结合超快光谱和微观动力学行为研究电子与空穴的分离和传输，并测量其光电宏观特性和局域性能。在建立了系列过渡金属氧化物超薄二维结构制备方法的基础上，结合同步辐射XANES谱、正电子湮没谱和理论计算，将对高效光电还原CO2材料的合成-结构-性能三者之间的关系形成一些本质的理论认识，进而为组装构筑系列高性能能源器件提供一种理论基础和方法指导。

同步辐射加速器主要用于产生第二代同步辐射光源，利用电子在圆形轨道中的运动，发出单色光。

我国的同步辐射加速器建立在中国科学技术大学校内。 国家同步辐射实验室坐落在安徽合肥中国科技大学西校园中，这是国家计委批准建设的我国第一个国家级实验室。实验室拥有的同步辐射光源是国内高校中唯一一台大科学装置和国家级实验研究平台。

国家同步辐射实验室建有我国第一台以真空紫外和软X射线cvnbd为主的专用同步辐射光源。其主体设备是一台能量为800MeV、平均流强为100~300mA的电子储存环，用一台能量200MeV的电子直线加速器作注入器。来自储存环弯铁和扭摆磁铁的同步辐射特征波长分别为2.4nm和0.5nm。

国家同步辐射实验室一期工程1984年11月20日破土动工，1989年建成出光，1991年12月通过国家验收，总投资8,040万元人民币。1999年国家又投资11,800万元人民币进行国家同步辐射实验室二期工程建设，2004年12月二期工程通过国家验收。

国家同步辐射实验室现建有X射线光刻、红外与远红外、高空间分辨X射线成像、X射线衍射与散射、扩展X光吸收精细结构、燃烧、X射线显微术、原子与分子物理、真空紫外分析、表面物理、软X射线磁性圆二色、光电子能谱、真空紫外光谱、光声与真空紫外圆二色光谱、光谱辐射标准与计量等15条光束线和相应的实验站。国家同步辐射实验室是向国内外用户开放的国家级共用实验室，现有注册用户150余家。